近日，青岛科技大学高分子科学与工程学院薛善锋教授团队在国际学术期刊Chemical Science发表题为“A meta-linked benzoxazole-based wide-bandgap material for deep-blue electroluminescence and high-brightness, low-roll-off multicolor phosphorescent OLEDs”的研究论文。

有机发光二极管（OLED）凭借自发光、广色域、超薄化及柔性化等优势，已成为新型显示与照明领域的重要发展方向。其中磷光有机发光二极管（PhOLED）能够同时利用单线态和三线态激子，实现接近100%的理论内量子效率。然而，在高亮度运行条件下，器件内部容易发生三线态—三线态湮灭（TTA）、三线态—极化子淬灭（TPQ）等非辐射损失过程，导致激子利用效率降低和器件效率滚降，严重制约了PhOLED器件向高亮度、高稳定性方向发展。因此，面向全彩显示应用的高性能蓝光主体材料，以及能够在高电流密度条件下保持高效率、低效率滚降的器件主体材料，仍是OLED领域亟待突破的关键科学问题（图1）。

图1基于m-PCzPBO的分子设计策略以及有代表性的已报道PhOLED主体材料。

针对上述挑战，研究团队提出了一种间位连接给体—受体分子设计策略，以苯并噁唑为电子受体单元、苯基咔唑为电子给体单元，构筑了具有高度扭曲构型的宽带隙有机材料m-PCzPBO。该分子结构通过抑制π共轭作用提升材料三线态第一激发态能级（ET1），同时扩大分子空间占据并调控分子堆积行为（图2），从分子层面实现对载流子传输和激子行为的协同调控。

图2m-PCzPBO的理论计算模拟。

通过单晶结构分析与载流子输运测试发现，m-PCzPBO分子间形成了有序的给体—给体、受体—受体堆积模式，并伴随多重弱相互作用，有利于构建高效的空穴与电子传输通道（图3），从而优化器件内部载流子平衡，有效抑制高电流密度下的激子湮灭过程。

图3m-PCzPBO的分子堆积模式。

器件结果显示，m-PCzPBO作为绿、黄、红磷光OLED的通用主体材料时，器件最大外量子效率分别达到24.43%、26.23%和17.55%，最大亮度分别为217933、183171和108393 cd m−2；在10000 cd m−2亮度下，三类器件的效率滚降分别为7.03%、11.57%和17.41%（图4）。与对照商业主体材料CBP和mCP相比，m-PCzPBO器件在效率和高亮度运行稳定性方面均表现出优势。通过动力学机理计算研究表明，高三线态能级可抑制反向能量转移，Förster和Dexter双通道能量传递有助于提高激子利用效率。此外，m-PCzPBO还可作为非掺杂深蓝发光层使用，实现388 nm深蓝电致发光，CIE色坐标为（0.171，0.058），在1000 cd m−2亮度下的效率滚降仅为1.64%。该研究建立了“分子结构—分子堆积—载流子/激子调控—器件性能”之间的关联，为兼顾宽带隙发光、高亮度与低效率滚降的多功能OLED材料设计提供了新思路。

图4m-PCzPBO作为PhOLED主体材料的性能。

本研究以Original Article形式发表于Chemical Science。博士研究生周彦楠是文章的第一作者，薛善锋教授和吉林大学张诗童副教授为共同通讯作者，青岛科技大学为第一通讯单位。该研究得到国家自然科学基金、山东省自然科学基金、山东省泰山学者人才工程资助、青岛市自然科学基金、高性能有机光学聚合物与先进制造技术全国重点实验室基金以及华南理工大学发光材料与器件全国重点实验室开放基金等项目资助。

论文链接：https://doi.org/10.1039/D6SC04226K