传统的锂电池中含有大量的有机液态电解液,存在易泄露、易燃烧、易爆炸等安全隐患。固态聚合物电解质具有易加工成膜、安全性和能量密度高等优点,能够取代隔膜和电解液,成为未来高性能锂电池电解质的最优选之一。然而,如何提高聚合物电解质的室温离子电导率和锂枝晶抑制能力,仍然是当下研究领域的难点,阻碍了聚合物电解质的实际应用。为此,高分子科学与工程学院王庆富教授团队在聚氨酯基固态聚合物电解质领域做了一系列工作,设计和优化了刚柔并济的聚氨酯链段,并通过理论计算揭示其与锂离子的配位结合情况,与快离子导体Li6.4La3Zr1.4Ta0.6O12 (LLZTO)复合后室温离子电导率可达2.22×10-4 S/cm,并有效抑制了锂枝晶生成。该成果以《Polyurethane/LLZTO solid electrolyte with excellent mechanical strength and electrochemical property for Advanced lithium metal battery》为题发表在国际著名期刊“Chemical Engineering Journal (CEJ,中科院一区TOP期刊,影响因子15.1)”期刊上。
图1 聚氨酯基体材料与锂离子配位情况的理论计算
图2 LPCU固态电解质制备图及其性能对比
本研究通过理论计算阐明了基于聚碳酸酯二元醇(PCDL)和异佛尔酮二异氰酸酯(IPDI)的聚氨酯电解质基体可能的锂离子传输机制和配位环境,并成功设计了具有显著协同效应的复合固态电解质LPCU。优选的LPCU4%电解质具有较强的锂枝晶抵抗能力、较低的界面电阻、较高的室温离子电导率(2.22×10-4 S/cm)和离子迁移数(0.55)。此外,在室温下使用0.2和0.5C的倍率下循环100圈后,该固态电解质仍表现出140和98 mAh/g(CE~99%)的容量。通过复合固态聚合物电解质的设计及其界面相容性的改性,装配好的锂金属电池在整体能量密度和循环稳定性方面表现出了显著的提升,这也可以扩展到其他金属电池的设计中。
青岛科技大学为文章的唯一通讯单位,通讯作者为王庆富教授。本工作得到了科技部国际合作项目、山东省优秀青年基金、山东省自然科学基金重大基础研究项目和山东省青创人才团队计划等项目的资助。